近日,北京量子信息科學研究院(以下簡稱“北京量子院”)超快光譜學團隊在單層過渡金屬硫族化合物(TMD)的激子多體物理研究方面取得新進展,利用圓偏振分辨的瞬態吸收光譜技術,實現了對單層二硒化鎢(WSe2)中谷間中性和帶電雙激子的相干產生與探測,系統揭示了其相干動力學行為及溫度依賴的結合能演化規律。2026年9月3日,相關成果以《單層WSe2中中性及帶電雙激子的相干動力學》(Coherent dynamics of neutral and charged biexcitons in monolayer WSe2)為題,在線發表於《納米快報》(Nano Letters)。
單層TMD材料因其強大的庫侖相互作用和獨特的能谷光學選擇定則,成為研究多體激子複合物的理想平台。雙激子作為高階激子複合物,在激光增益介質和糾纏光子源等量子光電應用中具有重要價值。然而,由於非均勻展寬、缺陷擾動和雜質等因素的影響,雙激子的明確識別與調控一直面臨重大挑戰。
研究團隊採用圓偏振分辨的瞬態吸收光譜技術(Helicity-Resolved TAS,圖1a),在交叉圓偏振配置下(泵浦光σ+,探測光σ-),利用窄帶單色泵浦光共振激發中性激子,以白光超連續譜作為探測光,實現了對單層WSe2中谷間雙激子的高靈敏度相干探測(圖1b-d)。該方法有效避免了非相干背景的干擾,能夠同時捕獲中性雙激子和帶電雙激子的相干信號。通過系統的泵浦通量依賴性實驗,研究團隊發現雙激子信號強度與泵浦通量呈線性依賴關係,這是本徵相干過程的典型標誌,與光致發光(PL)測量中觀察到的超線性功率依賴形成鮮明對比。

研究進一步揭示了雙激子峰值能與結合能的溫度依賴特性(圖2)。實驗數據顯示,中性雙激子和帶電雙激子的結合能隨溫度升高而顯著增強(圖2b)。通過對激子共振能量溫度依賴關係的擬合分析(Varshni方程和O'Donell-Chen方程),研究團隊發現雙激子的有效德拜溫度(約等於70K)和平均聲子能量(約等於8meV)均顯著低於中性激子(分別為約等於170K和約等於15meV)。這一現象源於雙激子具有更擴展的波函數和更大的有效質量,使其對熱晶格振動和低能聲子散射更加敏感。這一發現為理解二維材料中激子、雙激子及其他激發態之間的相互作用提供了新的視角。
研究表明,通過相干光譜手段主動操控激子複合物態,是通往量子光電應用的關鍵一步。這項工作不僅深化了對雙激子相干動力學的理解,展示了瞬態吸收光譜技術在研究激子多體物理中的強大能力,也為未來基於二維半導體材料的量子光電器件設計提供了重要的物理基礎。

該論文第一作者為北京量子院博士生張秀(已畢業),通訊作者為北京量子院劉海雲副研究員和北京量子院兼聘研究員/清華大學教授熊啟華,合作者還包括北京量子院助理研究員秦廷簫、高級工程師張孟迪、博士生朱儁志和黃海雲(已畢業)。該工作得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金以及新基石研究員項目等的支持。
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